UMR6508

strebel — 2012-05-15T08:01:42Z

Octahedral tilting in strained LaVO₃ thin films

H. Rotella, U. Lüders, D. Chateigner, V. Dao et W. Prellier (CRISMAT, France), en collaboration avec P.E. Janolin (Ecole Centrale Paris, France), R. Feyerherm et E. Dudzik (Helmholtz-Zentrum Berlin fur Materialien und Energie, Germany) ont étudié l'effet de la contrainte biaxiale sur les rotations d'octaèdres d'oxygènes dans des films minces de LaVO3 en utilisant le rayonnement synchrotron. Ils ont d'abord trouvé que le film adopte une structure orthorhombique distordue sous l'effet de la contrainte compressive du substrat de SrTiO3. Puis, ils ont pu séparer la contribution des pics de superstructure provenant du déplacement des cations et des rotations de VO6 afin de quantifier les angles de rotation. Finalement, ils ont trouvé système de tilt original a^- a^+ c^-, qui est induite la contrainte biaxial du substrat. Les auteurs concluent que ces résultats quantitatifs ouvrent de nouvelles directions pour comprendre la modification des propriétés électroniques dans l'ingénierie des films minces d'oxydes. Ce travail a été publié dans la revue Physical Review B (mai 2012) Article paru dans \"Physical review B\" May 2012

- À la une

Potentiostat

strebel — 2012-04-06T12:47:05Z

Spectroscopie d'impédance

strebel — 2012-04-06T12:41:54Z

Groupe Nouveaux Matériaux

strebel — 2012-04-06T12:40:00Z

Animateur scientifique : Vincent CAIGNAERT

Thématiques :

Synthèses et caractérisations d'oxydes et d'hybrides organique-inorganiques : Matériaux multiferroïques, Matériaux d'électrode pour batteries, Matériaux à propriétés thermoélectriques, Matériaux magnétocaloriques, Matériaux pour la catalyse, Nouvelles charpentes d'oxydes et d'hybrides organique-inorganiques

Mots clés :

Synthèse / Diffraction sur poudre / Microscopie électronique / Caractérisation électrochimique / Transport électronique et ionique / Electrochimie des solides

Descriptions des activités et objectifs :

L'activité du groupe est centrée autour de la recherche et la caractérisation de nouveaux matériaux et l'étude des relations structure-propriétés. La caractérisation structurale et microstructurale de ces nouveaux matériaux se fait par la synergie des techniques de diffraction complémentaires que sont les rayons X, les électrons et les neutrons. Les propriétés physiques de ces matériaux sont mesurées, pour une part au sein du groupe mais pour une grande part en collaboration directe avec les physiciens et autres spécialistes du Laboratoire.

Techniques expérimentales :

Synthèses par diffusion en phase solide, hydrothermales, microondes, chimie douce (sol-gel, précipitation, échange ionique et rédox)

Four image

Four sous pression
Diffraction des rayons X sur poudre
Analyse thermique (ATG, DSC)
Analyse chimique (absorption atomique, titration)
Spectroscopie UV-vis Spectroscopie Mössbauer
Balance de Faraday (80K-800K)
Spectroscopie d'impédance (293K-1300K) sous atmosphère contrôlée
Potentiostats

Thèmes transversaux :

1/ Matériaux pour l'énergie
2/ Matériaux de structure
3/ Matériaux fonctionels
4/ Films minces et systèmes corrélés

Collaborations nationales :

Université Paul Sabatier (Toulouse)
Université de Picardie Jules-Verne (Amiens)
Laboratoire de Catalyse et Spectrochimie (Caen)
Institut Lavoisier de Versailles (Versailles)
Laboratoire des Matériaux et du Génie Physique (Grenoble)
Institut Gerhardt (Montpellier)
Université Blaise Pascal (Clermont-Ferrand)
ICMCB (Bordeaux),
IN et LNCMI (Grenoble)
G2Elab (Saint-Martin d'Hères).
LPS (Orsay)
LEMA (Tours)
ICMMO (Orsay)
GPM (Rouen)
ILL (Grenoble)
LLB (Saclay)

Collaborations internationales :

Lawrence Berkeley National Laboratory (USA)
University of Michigan (USA)
Université de Californie à Davis (USA)
California Institute of Technologie CALTECH (USA)
Jet Propulsion Laboratory (USA)
Argonne Laboratory (USA)
Oregon State University (USA)
Imperial College (UK)
University of Cambridge (UK)
ISIS-Didcot (UK)
Diamond-Didcot (UK)
University of Liverpool (UK)
University of Sheffield (UK)
ICMAB (Espagne)
Universitat Autonoma de Barcelona (Espagne)
Université de Saint Jacques de Compostelle (Espagne)
Georg-August-Universität Göttingen (Germany)
Ruhr-University Bochum (Germany)
Universität zu Köln (Germany)
Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (Suisse)
EMPA, Zurich (Suisse)
Institute of Physics, Orissa (Inde)
Indian Institute of Technology, Madras (Inde)
Laboratoire de Sciences des Matériaux de l'ISTHB, Alger (Algérie)
Département de Chimie, Université des Sciences et de la Technologie d'Oran (Algérie)
EMAT, University of Antwerp (Belgique)
Padova University (Italy)
General Physics Institute RAS (Russia)
INCEMC, Timisoara (Roumania)
Université d'Aveiro (Portugal)
Universidad de Guadalajara (Mexique)

- Nouveaux Matériaux

Balance de Faraday

strebel — 2012-04-06T12:26:06Z

Mossbauer

strebel — 2012-04-06T12:17:26Z

Absorption atomique

strebel — 2012-04-06T09:51:54Z

Supraconductivité et réseau de vortex

strebel — 2012-03-29T14:05:45Z

Cliché de diffraction du réseau de vortex dans YBa₂Cu₃O_6.93

Pautrat, Simon, Goupil, Brûlet (Coll CRISMAT/LLB)

Nous étudions depuis plusieurs années la supraconductivité. Historiquement, ces études ont commencé après la découverte de la supraconductivité HTc en 1986 dans les oxydes de cuivre dont les phases avaient été stabilisées au laboratoire. Les études se sont concentrées sur la synthèse et l'étude des propriétés physiques de monocristaux d'oxydes de cuivre, puis sur la modification de leur propriété par irradiation aux ions lourds. Nous travaillons maintenant sur le rôle de la surface pour la physique des réseaux de vortex, qui contrôlent en particuliers les propriétés d'ancrage (le courant critique) et de transport de courant.

Cette thématique a la particularité de comporter deux aspects, l'un fondemental lié à la physique des systèmes désordonnés et des fluides quantiques, et l'autre très pratique lié à l'optimisation des propriétés d'un supraconducteur. Les techniques expérimentales que nous utilisons, en plus des caractérisations classiques, sont la diffraction neutronique, le transport non linéaire et le bruit ainsi que l'impédance complexe.

Pour une introduction à la phénoménologie des réseaux de vortex (ancrage et dynamique, essentiellement sur les supraconducteurs conventionels) : cliquez ici

Pour une introduction à nos travaux récents : cliquez ici

La diffraction neutronique

Figure 1 : Diffractomètre aux petits angles tel que PAXY (LLB), D11 et D22 (ILL) et géométrie expérimentale classiquement utilisée.

Le réseau de vortex est une structure périodique de quantum de flux peuplant. l'état mixte supraconducteur. Sa prédiction par Abrikosov en 1957 lui a valu le prix Nobel de physique en 2003, la vérification expérimentale étant réalisée par diffraction neutronique (Cribier et al à SACLAY en 1967), suite à une suggestion parue dans un article de De Gennes. Depuis, la diffraction neutronique est un outil privilégié pour l'étude des réseaux de vortex.

Figure 2 : Figure de diffraction du réseau de vortex dans Bi-2212

(mesuré sur D22 à l'ILL)

Nous avons réalisé de nombreuses études des réseaux de vortex par diffraction neutronique, sur des réseaux statiques ou en mouvement, afin de clarifier le lien entre la structure des réseaux, les propriétés de transport et d'ancrage et la distribution des courants critiques.

Figure 3 : Mise en ordre orientationelle du réseau de vortex dynamique

(mesuré sur PAXY- LLB dans du Pb In polycristallin)

quelques références :

Structure of the flux lines lattice in NbSe₂ : Equilibrium state and influence of the magnetic history : A. Pautrat, M. Aburas et al, Phys. Rev. B 79, 184511 (2009)

Persistence of an ordered flux line lattice above the second peak in Bi₂Sr₂CaCu₂O₈₊_δ, A. Pautrat, Ch. Simon et al, Phys. Rev. B 75, 224512 (2007)

Metastable states of a flux-line lattice studied by transport and small-angle neutron scattering, A. Pautrat, J. Scola, Ch. Simon, P. Mathieu, A. Brûlet, C. Goupil, M. J. Higgins, and S.Bhattacharya, Phys. Rev. B 71, 064517 (2005)

Distribution of Transport Current in a Type-II Superconductor Studied by Small-Angle Neutron Scattering : A. Pautrat, C. Goupil et al, Phys. Rev. Lett. 90, 087002 (2003)

Measurement of vortex motion in a type-II superconductor : A novel use of the neutron spin-echo technique , E. M. Forgan, P. G. Kealey, S. T. Johnson, A. Pautrat, Ch. Simon, S. L. Lee, C. M. Aegerter, R. Cubitt, B. Farago, and P. Schleger, Phys. Rev. Lett. 85, 3488 (2000)

Le transport non linéaire et le bruit de vortex

La première propriété d'un réseau de vortex ancré est de présenter un caractéristique Tension Courant V(I) non Ohmique, avec l'existence d'un courant seuil sous lequel V=0 : c'est le courant critique Ic. Quand I>Ic, le réseau de vortex se met en mouvement dissipatif. Une partie de nos travaux est liée à la compréhension de Ic, et à son contrôle via les états de surface du supraconducteur.

L'apparente simplicité de la courbe V(I) (ici mesurée dans du Niobium) ne doit pas faire oublier que des processus complexes doivent expliquer que le régime ne devient pas ohmique à fort courant, i.e. les vortex continuent à interagir avec le potentiel d'ancrage même à forte vitesse.

Figure 4 : montage expérimental utilisé pour mesurer le bruit de vortex.

Comme le montre la diffraction neutronique, le réseau de vortex en mouvement est un système ordonné et très cohérent. Néanmoins, il existe des petites fluctuations de vitesse et de flux magnétique dont l'existence est imposée par les bilans dissipatifs et la forme de la V(I). Leur étude permet de localiser les sources d'instabilités et donc d'ancrage que l'on démontre superficielles, mais aussi de mieux appréhender le mouvement complexe des vortex,. Dans les tout petits supraconducteurs et en renforçant la potentiel d'ancrage en surface (traitement au FIB), on arrive à stabiliser des états où les fluctuations statistiques sont très particulières, du type vol de Lévy.

Figure 5 : Spectres de tension du bruit de vortex pour différentes conditions expérimentales (état mixte, supraconductivité de surface). On induit un changement drastique dans le temps de corrélation des fluctuations après une irradiation de surface.

quelques références :

Narrow-band noise due to the moving vortex lattice in superconducting niobium : Alain Pautrat and Joseph Scola, We report measuPhys. Rev. B 79, 024507 (2009)

Experimental study of the correlation length of critical-current fluctuations in the presence of surface disorder : Probing vortex long-range interactions, J. Scola, A. Pautrat, C. Goupil, and Ch. Simon, Phys. Rev. B 73, 024508 (2006)

New insight into the fluctuations of the moving vortex lattice : Non-Gaussian noise and Levy flight : J. Scola, A. Pautrat, C. Coupil et al., Fluctuations and Noise Letters 6, 287 (2006)

Voltage noise and surface current fluctuations in the superconducting surface sheath : J. Scola, A. Pautrat, et al, Phys. Rev. B 72, 012507 (2005)

La transition de désancrage vue par la réponse linéaire

Figure 6 : montage expérimental utilisé pour mesurer la réponse linéaire d'un supraconducteur

La transition de désancrage du réseau de vortex peut être étudiée via sa réponse linéaire en utilisant des mesures d'impédance complexe. Ces travaux, réalisés en collaboration avec le laboratoire Pierre Aigrain de l'ENS (B. Plaçais et al), montrent que ce système est régit par une électrodynamique à deux modes, où le mode de volume est libre et l'élasticité non locale du réseau de vortex se répercute dans l'existence d'un mode de surface régissant le courant critique.

Figure 7 : Spectre expérimental (points) et réponse à deux modes (trait plein) de la transition de désancrage en régime linéaire dans YBaCuO

quelques références :

Electrodynamics of the vortex lattice in untwinned YBaCuO by complex impedance measurements, A. Pautrat, A. Daignere, C. Goupil et al, European Physical Journal B 33, 279 (2003)

Evidence for vortex surface pinning in YBa2Cu3O7-delta from the frequency dependence of the complex penetration depth, Alain Pautrat, Christophe Goupil, Charles Simon, Norbert Lütke-Entrup, Bernard Plaçais, Patrice Mathieu, Yvan Simon, Alexander Rykov, and Setsuko Tajima, Phys. Rev. B 63, 054503 (2001)

High-frequency linear AC response of a pinned vortex lattice , N. Lutke-Entrup, B. Placais, P. Mathieu, Y. Simon, A.Pautrat, C. Goupil, Ch. Simon, Physica B 284, 719 (2000)

strebel — 2012-03-22T09:25:00Z

Giant Improper Ferroelectricity in the Ferroaxial Magnet CaMn7

R. D. Johnson, L. C. Chapon, D. D. Khalyavin, P. Manuel, P. G. Radaelli, and C. Martin

Phys. Rev. Lett.

Published February 6, 2012 | PDF (free)

APS/Carin Cain

Figure 1 (a) Helicoidal spin spiral in which the spin rotation axis and the induced polarization are parallel to the spiral wave vector. (b) Cycloidal spin spiral in which spins (red arrows) rotate around an axis normal to the spiral wave vector Q. The induced electric polarization P is normal to both the wave vector and the spin rotation axis. Green curve is the cyloid. (c) Propellerlike structure of Mn-O octahedra in CaMn7O12, which changes the rotation direction when the sample is turned around.

Control of spin ordering in magnetic insulators with an applied electric field (also known as the magnetoelectric effect) can significantly reduce the power consumption of memory devices, but with no mobile charges present, it would seem to be an impossible task. Encouragingly, it was recently discovered that some magnetic orders induce an electric polarization, which couples spins to electric field. So far, the electrical polarization in such magnetic ferroelectrics (also called multiferroics) tends to be small and the Néel magnetic transition temperature is usually well below liquid nitrogen temperature. Now, however, Roger Johnson and co-workers at the University of Oxford, UK, with collaborators in France, report in Physical Review Letters on achieving giant polarization in CaMn7O12. The measured polarization is the highest measured magnetically induced polarization, persisting up to a Néel temperature of 90K. Remarkably, this polarization appears to be induced by a long-period helicoidal (or proper-screw) spin spiral [see Fig. 1(a)], in which spins rotate around the spiral wave vector [1]. This discovery represents an important development for the field of magnetic ferroelectrics, as large polarization is crucial for electric manipulation of spins. It confirms earlier estimates of polarization from studies of polycrystalline samples [2].

The most ubiquitous spin ordering that gives rise to ferroelectricity is the cycloidal spiral, in which spins rotate around an axis normal to the spiral wave vector. A cycloid—a curve traced by a point on the rim of a wheel rolling over a flat surface—is asymmetric along the direction normal to both the direction of motion and the wheel axis, and this is also the direction of the electric polarization induced by a spin cycloid [see Fig. 1(b)]. By contrast, helicoidal ferroelectrics are rare, and all materials studied so far are only weakly ferroelectric [3, 4].

The clockwise or counterclockwise direction of spin rotation in the helicoidal spiral is described by a quantity called helicity. This quantity changes sign under inversion of all spatial coordinates and is the reason why, in magnets without inversion symmetry, spins often roll into a spiral. The sign of helicity is imposed by the crystal structure. The CaMn7O12 crystals are, however, symmetric under inversion, and the positive or negative helicity is chosen spontaneously at the magnetic transition point. The direction of the electric polarization, which is set at the same transition temperature as the magnetic transition temperature, is determined by the direction of spin rotation in the spiral.

One would think it is impossible to couple electric polarization to helicity because the direction of spin rotation in the helical spiral is preserved when the spiral axis is rotated, whereas the polarization vector oriented along the axis of the helix changes sign when the sample is turned around. The only way to make the electric polarization proportional to helicity is to “forbid” such crystal rotations, that is, the crystal should look different when viewed from above and from below [5]. Johnson and colleagues suggest that this can be a result of an axial lattice distortion transforming like a component of an axial vector, which remains invariant under inversion and rotations around the helical axis, but changes sign when this axis is turned around. The authors show that in CaMn7O12, the axial vector is induced by the “propellerlike” structure formed by the manganese-oxygen octahedra in each unit cell [see Fig. 1(c)]. The product of this axial vector and helicity can be linearly coupled to electric polarization. The fact that the helical spiral induces electric polarization only in axial crystals also explains why the helicoidal ferroelectrics are less common than the cycloidal ones.

But while the relation between helicity, axiality, and ferroelectricity may now be clear, why is the polarization of CaMn7O12 so much larger than other helicoidal ferroelectrics ? The form of the magnetoelectric coupling for the helicoidal spiral, and the fact that it is incommensurate with the crystal lattice (the period of the helix is not a multiple of the lattice constant), points at the important role of the electron spin-orbit coupling. Due to this coupling, a pair of noncollinear spins pushes positively and negatively charged ions away from each other. The resulting electric dipole is typically rather small because the spin-orbit coupling is a weak relativistic effect for most magnetic materials, which makes one wonder why the polarization of CaMn7O12 is 5 times larger than that of TbMnO3 with a cylcoidal spiral ordering ? In addition, the spin noncollinearity in CaMn7O12 is very small : the angle between neighboring spins along the helix axis is only 4 degrees.

The case is clearly not yet settled. To introduce electric dipoles, the most efficient route is by pairs of collinear spins, which requires no relativistic interactions. However, this mechanism usually only works if magnetic modulation is commensurate with the lattice and it is not effective in spirals. This suggests an alternative interpretation of the origin of ferroelectricity in CaMn7O12. It turns out that the crystal lattice of this material also shows a small periodic incommensurate modulation below 250K, and the period of the magnetic ordering appearing below 90K equals two periods of the structural modulation [6]. This situation is reminiscent of stripes—atomic-scale rivulets of charge in the Cu-O plane in high-temperature cuprate superconductors—in which the antiferromagnetic spin order changes sign when it crosses a charged stripe. Below 55K, neutron powder diffraction data indicate the existence of two different incommensurate magnetic modulations, and it turns out that the sum of their wave vectors equals the wave vector of the structural distortion. It seems this “synchronization” of structural and magnetic modulations enables the stronger nonrelativistic mechanism of magnetoelectric coupling. Further studies of magnetic states in this material are necessary to clarify the origin of its remarkably large electric polarization. However, the strong magnetoelectric coupling found in CaMn7O12 will undoubtedly stimulate the search for other axial ferroelectrics to see if they too exhibit such a large polarization.

References

R. D. Johnson, L. C. Chapon, D. D. Khalyavin, P. Manuel, P. G. Radaelli, and C. Martin, Phys. Rev. Lett. .
G. Zhang, S. Dong, Z. Yan, Y. Guo, Q. Zhang, S. Yunoki, E. Dagotto, and J.-M. Liu, Phys. Rev. B .
T. Kimura, J. C. Lashley, and A. P. Ramirez, Phys. Rev. B .
M. Kenzelmann et al., Phys. Rev. Lett. .
T. Arima, J. Phys. Soc. Jpn. .
W. Slawinski, R. Przenioslo, I. Sosnowska, and M. Bieringer, J. Phys. Condens. Matter .

strebel — 2012-03-22T09:05:55Z

Giant Improper Ferroelectricity in the Ferroaxial Magnet CaMn₇O₁₂

http://publish.aps.org/search/field...

R. D. Johnson^1,2,*, L. C. Chapon^2,3, D. D. Khalyavin², P. Manuel², P. G. Radaelli¹, and C. Martin⁴
¹Clarendon Laboratory, Department of Physics, University of Oxford, Oxford, OX1 3PU, United Kingdom
²ISIS Facility, Rutherford Appleton Laboratory-STFC, Chilton, Didcot, OX11 0QX, United Kingdom
³Institut Laue-Langevin, BP 156X, 38042 Grenoble, France
⁴Laboratoire CRISMAT, ENSICAEN, UMR F-6508 CNRS, 6 Boulevard du Marechal Juin, F-14050 Caen Cedex, France

Received 20 October 2011 ; published 6 February 2012

See accompanying Physics Viewpoint

In rhombohedral CaMn₇O₁₂, an improper ferroelectric polarization of magnitude 2870 μC m^-2 is induced by an incommensurate helical magnetic structure that evolves below T_N1=90 K. The electric polarization was found to be constrained to the high symmetry threefold rotation axis of the crystal structure, perpendicular to the in-plane rotation of the magnetic moments. The multiferroicity is explained by the ferroaxial coupling mechanism, which in CaMn₇O₁₂ gives rise to the largest magnetically induced, electric polarization measured to date.

URL :http://link.aps.org/doi/10.1103/Phy...

DOI :10.1103/PhysRevLett.108.067201

PACS :75.85.+t, 61.05.fm, 75.25.-j, 77.80.-e